아토초 물리학

아토초 물리학(영어: Attosecond physics) 또는 일반적으로 아토 물리학(영어: attophysics) 혹은 아토초 과학(영어: attosecond science)은 아토초 (10⁻¹⁸ s) 광자 펄스를 사용하여 전례 없는 시간 해상도로 물질의 동적 과정을 조사하는 빛-물질 상호작용 현상을 다루는 물리학의 한 분야이다.

고차 조화파 발생 (High harmonic generation) 기술은 크립톤에서 생성된 빛의 아토초 버스트를 생성하는 데 가장 많이 사용되는 기술 중 하나이다.

이 분야의 주요 연구 주제는 다음과 같다.

1. 원자물리학: 전자 상관관계 효과, 광방출 지연 및 이온화 터널링 연구.^[1]
2. 분자물리학 및 분자화학: 분자 들뜬 상태에서의 전자 운동의 역할 (예: 전하 이동 과정), 빛 유도 광분열, 빛 유도 전자전달 과정.^[2]
3. 고체물리학: 첨단 2D 머티리얼의 엑시톤 동역학, 고체 내 헤르츠 주파수 대역의 전하 캐리어 운동, 강자성 물질의 스핀 동역학 연구.^[3]

아토초 과학의 주요 목표 중 하나는 원자, 분자 및 고체 내 전자의 양자 동역학에 대한 심층적인 통찰력을 제공하여, 궁극적으로 물질 내 전자 운동을 실시간으로 제어하는 것이다.^[4]

초고속 티타늄 도핑 사파이어 기반(Ti:Sa) 레이저의 등장(1986),^[5] 처프 펄스 증폭 (CPA)^[6] (1988), 고에너지 펄스의 스펙트럼 확장^[7](예: 자기 위상 변조를 통한 가스 충전 중공 코어 섬유) (1996), 미러 분산 제어 기술 (처프 미러)^[8] (1994), 그리고 반송파 엔벨로프 오프셋 안정화^[9] (2000)는 고귀한 가스에서 고조파 발생의 비선형 과정을 통해 생성된 고립 아토초 광 펄스를 가능하게 했다^[10][11] (2004, 2006), 이는 아토초 과학 분야의 탄생으로 이어졌다.^[12]

인류 기술로 생성된 가장 짧은 광 펄스에 대한 현재 세계 기록은 43 아토초이다.^[13]

2022년 안 륄리에, 폴 코쿰, 크러우스 페렌츠는 초고속 레이저 과학과 아토초 물리학에 대한 선구적인 공헌으로 울프상 물리학 부문을 수상했다. 이어서 2023년 노벨 물리학상에서는 륄리에, 크러우스, 피에르 아고스티니가 "물질의 전자 역학 연구를 위한 아토초 펄스 빛을 생성하는 실험 방법"으로 수상했다.

서론

수소 원자 내 "전자 운동". 이 양자 중첩 (1s-2p) 상태의 주기는 약 400 as이다.

동기

원자, 분자, 고체 내 전자 운동의 자연 시간 척도는 아토초 (1 as = 10⁻¹⁸ s)이다.

간단히 말해, 에너지 ${\displaystyle \epsilon _{0}}$의 바닥 상태와 에너지 ${\displaystyle \epsilon _{1}}$의 첫 번째 들뜬 상태 사이의 중첩에 있는 양자 입자를 고려한다.

${\displaystyle |\Psi \rangle =c_{g}|\psi _{g}\rangle +c_{e}|\psi _{e}\rangle }$

여기서 ${\displaystyle c_{e}}$와 ${\displaystyle c_{g}}$는 해당 상태에서 입자를 관찰할 양자 확률의 제곱근으로 선택된다.

${\displaystyle |\psi _{g}(t)\rangle =|0\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{0}}{\hbar }}t}\qquad |\psi _{e}(t)\rangle =|1\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{1}}{\hbar }}t}}$

는 시간 의존적인 바닥 상태 ${\displaystyle |0\rangle }$와 들뜬 상태 ${\displaystyle |1\rangle }$이며, ${\displaystyle \hbar }$는 환산 플랑크 상수이다.

일반적인 헤르미트 대칭 연산자^[14] ${\displaystyle {\hat {P}}}$의 기댓값은 ${\displaystyle P(t)=\langle \Psi |{\hat {P}}|\Psi \rangle }$로 쓸 수 있으며, 결과적으로 이 관측 가능량의 시간 진화는 다음과 같다:

${\displaystyle P(t)=|c_{g}|^{2}\langle 0|{\hat {P}}|0\rangle +|c_{e}|^{2}\langle 1|{\hat {P}}|1\rangle +2c_{e}c_{g}\langle 0|{\hat {P}}|1\rangle \cos \left({\frac {\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}{\hbar }}t\right)}$

처음 두 항은 시간에 의존하지 않지만, 세 번째 항은 시간에 의존한다. 이는 관측 가능량 ${\displaystyle P(t)}$에 대해 ${\displaystyle T_{c}={\frac {2\pi \hbar }{\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}}}$로 주어지는 특징적인 시간 ${\displaystyle T_{c}}$를 생성한다.

수소 원자에서 1s와 2p 상태 사이의 중첩에 대한 각도 확률 밀도의 진화. 색상 막대는 입자를 찾을 수 있는 극각 0에서 π (x축)까지의 각도 밀도 (파동 패킷의 방향)와 시간 (y축)의 함수를 나타낸다.

결과적으로, 물질에서 일반적인 전자 에너지 범위인 ${\displaystyle \epsilon _{1}-\epsilon _{0}\approx }$ 10 eV 범위의 에너지 준위에 대해 관련 물리량 동역학의 특징적인 시간은 약 400 as이다.

${\displaystyle P(t)}$의 시간 진화를 측정하기 위해서는 해당 동역학과 상호작용할 수 있는 훨씬 짧은 시간 지속 시간의 제어 도구나 프로세스를 사용해야 한다.

이것이 아토초 광 펄스가 몇 펨토초 및 아토초 시간 영역에서 초고속 현상의 물리학을 밝히는 데 사용되는 이유이다.^[15]

아토초 펄스의 생성

초단 시간 지속 시간을 가진 진행 펄스를 생성하기 위해서는 두 가지 핵심 요소가 필요하다. 대역폭과 전자기파의 중심 파장.^[16]

푸리에 해석학에 따르면 빛 펄스의 사용 가능한 스펙트럼 대역폭이 넓을수록 잠재적으로 시간 지속 시간이 짧아진다.

그러나 주어진 펄스 중심 파장에 대해 활용 가능한 최소 지속 시간에는 하한이 있다. 이 한계는 광학 주기이다.^[17]

실제로, 저주파 영역 (예: 적외선 (IR) ${\displaystyle \lambda =}$800 nm)에 중심을 둔 펄스의 최소 시간 지속 시간은 약 ${\displaystyle t_{pulse}={\frac {\lambda }{c}}=}$2.67 fs (여기서 ${\displaystyle c}$는 빛의 속도)이며, 극자외선 (XUV) ${\displaystyle \lambda =}$30 nm에 중심 파장을 가진 빛 필드의 최소 지속 시간은 약 ${\displaystyle t_{\rm {pulse}}=}$100 as이다.^[17]

따라서 더 짧은 시간 지속 시간을 위해서는 연엑스선(SXR) 영역까지 더 짧고 더 높은 에너지의 파장을 사용해야 한다.

이러한 이유로 아토초 광 펄스를 생성하는 표준 기술은 넓은 스펙트럼 대역폭과 XUV-SXR 범위에 위치한 중심 파장을 가진 방사선 소스를 기반으로 한다.^[18]

이러한 요구 사항을 충족하는 가장 일반적인 소스는 자유 전자 레이저 (FEL)와 고차 조화파 발생 (HHG) 장치이다.

물리량 및 실험

아토초 광원이 확보되면 펄스를 관심 시료로 유도한 다음, 그 동역학을 측정해야 한다.

물질 내 전자 동역학을 분석하는 데 가장 적합한 실험적 관측량은 다음과 같다.

• 분자 광분열의 속도 분포에서의 각도 비대칭성.^[19]
• 분자 광분열의 양자 수율.^[20]
• XUV-SXR 스펙트럼 과도 흡수.^[21]
• XUV-SXR 스펙트럼 과도 반사율.^[22]
• 광전자 운동 에너지 분포.^[1]
• 아토초 전자 현미경^[23]

펌프-프로브 기술은 물질에서 발생하는 초고속 과정을 이미지화하는 데 사용된다.

일반적인 전략은 펌프-프로브 방식을 사용하여 앞서 언급된 관측량 중 하나를 통해 조사 중인 물질에서 발생하는 초고속 동역학을 "이미지화"하는 것이다.^[24]

몇 펨토초 IR-XUV/SXR 아토초 펄스 펌프-프로브 실험

예를 들어, 일반적인 펌프-프로브 실험 장치에서는 아토초(XUV-SXR) 펄스와 몇 펨토초에서 수십 펨토초의 지속 시간을 가진 강도(${\displaystyle 10^{11}-10^{14}}$ W/cm²)의 저주파 적외선 펄스가 같은 방향으로 샘플에 초점을 맞춘다.

이 시점에서 아토초 펄스의 지연 시간(실험에 따라 펌프/프로브가 될 수 있음)을 IR 펄스(프로브/펌프)에 대해 변화시키면서 원하는 물리량을 기록한다.^[25]

이후의 과제는 수집된 데이터를 해석하고 샘플에서 발생하는 숨겨진 동역학과 양자 과정에 대한 근본적인 정보를 추출하는 것이다. 이는 첨단 이론 도구와 수치 계산을 통해 달성할 수 있다.^[26][27]

이 실험 방식을 활용하여 원자, 분자 및 고체에서 여러 종류의 동역학을 탐색할 수 있으며, 일반적으로 빛 유도 동역학 및 아토초 시간 해상도 내 비평형 들뜬 상태를 연구한다.^[19][20][22]

양자 역학적 기초

아토초 물리학은 일반적으로 비상대론적 구속된 입자를 다루며, 중간 정도의 강도(${\displaystyle 10^{11}-10^{14}}$ W/cm²)를 가진 전자기장을 사용한다.^[28]

이러한 사실은 빛-물질 상호작용에 대해 비상대론적이며 반고전적인 양자 역학 환경에서 논의를 설정할 수 있게 한다.

원자

전자기장 내 시간 의존 슈뢰딩거 방정식의 해법

원자 내 단일 전자의 파동 함수, ${\displaystyle |\psi (t)\rangle }$의 시간 진화는 슈뢰딩거 방정식에 의해 기술된다.(원자 단위계)

${\displaystyle {\hat {H}}|\psi (t)\rangle =i{\dfrac {\partial }{\partial t}}|\psi (t)\rangle \quad (1.0)}$

여기서 빛-물질 상호작용 해밀토니언 ${\displaystyle {\hat {H}}}$는 길이 게이지에서 쌍극자 근사 내에서 다음과 같이 표현될 수 있다.^[29][30]

${\displaystyle {\hat {H}}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}+{\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$

여기서 ${\displaystyle V_{C}}$는 고려되는 원자 종의 쿨롱 퍼텐셜이며, ${\displaystyle {\hat {\textbf {p}}},{\hat {\textbf {r}}}}$는 각각 운동량 및 위치 연산자이고, ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)}$는 원자 근처에서 평가된 총 전기장이다.

슈뢰딩거 방정식의 형식적인 해는 전파자 형식론에 의해 주어진다.

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}dt'}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.1)}$

여기서 ${\displaystyle |\psi (t_{0})\rangle }$는 시간 ${\displaystyle t=t_{0}}$에서의 전자 파동 함수이다.

이 정확한 해는 거의 모든 실용적인 목적에 사용될 수 없다.

그러나 다이슨 방정식^[31][32]을 사용하여 이전 해법을 다음과 같이 쓸 수도 있다는 것이 증명될 수 있다:

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'{\Big [}e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t)dt}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t)dt}|\psi (t_{0})\rangle {\Big ]}+e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t)dt}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.2)}$

여기서,

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}}$

는 구속된 해밀토니언이며,

${\displaystyle {\hat {H}}_{I}={\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$

는 상호작용 해밀토니언이다.

이전에 단순히 Eq. ${\displaystyle (1.1)}$로 쓰여졌던 Eq. ${\displaystyle (1.0)}$의 형식 해는 이제 Eq. ${\displaystyle (1.2)}$에서 서로 다른 양자 경로 (또는 양자 궤적)의 중첩으로 간주될 수 있으며, 각 경로는 전기장과의 특이한 상호작용 시간 ${\displaystyle t'}$을 가진다.

다시 말해, 각 양자 경로는 세 단계로 특징지어진다.

1. 전자기장 없이 초기 진화. 이는 적분에서 왼쪽 ${\displaystyle {\hat {H}}_{0}}$ 항으로 설명된다.
2. 그런 다음 전자기장 ${\displaystyle {\hat {H}}_{I}(t')}$에서 "충격"이 가해져 전자를 "여기"시킨다. 이 사건은 양자 경로 ${\displaystyle t'}$를 고유하게 특징짓는 임의의 시간에 발생한다.
3. 필드와 쿨롱 퍼텐셜 모두에 의해 구동되는 최종 진화는 ${\displaystyle {\hat {H}}}$로 주어진다.

동시에, 필드를 전혀 인식하지 못하는 양자 경로도 존재하며, 이 궤적은 Eq. ${\displaystyle (1.2)}$의 오른쪽 항으로 표시된다.

이 과정은 완전히 시간 가역적이며, 즉 반대 순서로도 발생할 수 있다.^[31]

방정식 ${\displaystyle (1.2)}$는 다루기 쉽지 않다. 그러나 물리학자들은 이를 수치 계산, 고급 논의 또는 여러 근사의 출발점으로 사용한다.^[32][33]

이온화가 발생할 수 있는 강한 장 상호작용 문제의 경우, Eq. ${\displaystyle (1.2)}$를 운동량 ${\displaystyle {\textbf {p}}}$의 특정 연속 상태 (비구속 상태 또는 자유 상태) ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$에 투영하는 것을 상상할 수 있다.

${\displaystyle c_{\textbf {p}}(t)=\langle {\textbf {p}}|\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t)dt}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t)dt}|{\psi (t_{0})}\rangle +\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t)dt}|\psi (t_{0})\rangle \quad (1.3)}$

여기서 ${\displaystyle |c_{\textbf {p}}(t)|^{2}}$는 특정 시간 ${\displaystyle t}$에 전자가 연속 상태 ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$에 있을 확률 진폭이다.

만약 이 확률 진폭이 0보다 크다면, 전자는 광이온화된다.

대부분의 응용 분야에서는 Eq. ${\displaystyle (1.3)}$의 두 번째 항은 고려되지 않고, 첫 번째 항만 논의에 사용된다.^[32] 따라서 다음과 같다:

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t)dt}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t)dt}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

방정식 ${\displaystyle (1.4)}$는 역시간 S-행렬 진폭으로도 알려져 있으며^[32], 일반적인 시간 변화 전기장에 의한 광이온화 확률을 제공한다.

강한 장 근사 (SFA)

강한 장 근사 (SFA), 또는 켈디시-파이살-리스 이론은 1964년 러시아 물리학자 켈디시가 시작한 물리 모델로,^[34] 현재 강한 레이저 장 내 원자(및 분자)의 거동을 설명하는 데 사용된다.

SFA는 고차 조화파 발생과 아토초 펌프-프로브 상호작용 모두를 논의하기 위한 출발 이론이다.

SFA의 주요 가정은 자유 전자 동역학이 레이저 장에 의해 지배되며, 쿨롱 포텐셜은 무시할 수 있는 교란으로 간주된다는 것이다.^[35]

이 사실은 방정식 ${\displaystyle (1.4)}$를 다음과 같이 재구성한다.

${\displaystyle a_{\textbf {p}}^{SFA}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t)dt}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t)dt}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

여기서, ${\displaystyle {\hat {H}}_{V}={\frac {1}{2}}({\hat {\textbf {p}}}+{\textbf {A}}(t))^{2}}$는 볼코프 해밀토니언이며, 여기서는 편의를 위해 속도 게이지로 표현되었고,^[36] ${\displaystyle {\textbf {A}}(t)}$는 ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)=-{\frac {\partial {\textbf {A}}(t)}{\partial t}}}$ 관계를 갖는 전자기 벡터 퍼텐셜이다.^[37]

이 시점에서 논의를 기본 수준으로 유지하기 위해, 단일 에너지 준위 ${\displaystyle |0\rangle }$를 가진 원자, 이온화 에너지 ${\displaystyle I_{P}}$, 그리고 단일 전자로 채워진 원자(단일 활성 전자 근사)를 고려하자.

파동 함수 동역학의 초기 시간을 ${\displaystyle t_{0}=-\infty }$로 간주할 수 있으며, 초기에는 전자가 원자 바닥 상태 ${\displaystyle |0\rangle }$에 있다고 가정할 수 있다.

따라서,

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}|0\rangle =-I_{P}|0\rangle }$ 및 ${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{-\infty }^{t'}{\hat {H}}_{0}dt}|0\rangle =e^{I_{P}t'}|0\rangle }$

게다가, 우리는 연속 상태를 평면파 함수 상태 ${\displaystyle \langle {\textbf {r}}|{\textbf {p}}\rangle =(2\pi )^{-{\frac {3}{2}}}e^{i{\textbf {p}}\cdot {\textbf {r}}}}$로 간주할 수 있다.

이것은 다소 단순화된 가정이며, 더 합리적인 선택은 연속 상태로 정확한 원자 산란 상태를 사용하는 것이었을 것이다.^[38]

볼코프 해밀토니언을 가진 단순 평면파 상태의 시간 진화는 다음과 같이 주어진다:

${\displaystyle \langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t)dt}=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t)|e^{-i\int _{t'}^{t}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t))^{2}dt}}$

여기서 Eq. ${\displaystyle (1.4)}$와의 일관성을 위해 진화는 이미 길이 게이지로 적절하게 변환되었다.^[39]

결과적으로, 이온화 에너지 ${\displaystyle I_{P}}$를 가진 단일 준위 원자에서 단일 전자의 최종 운동량 분포는 다음과 같이 표현된다.

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)^{SFA}=-i\int _{-\infty }^{t}{\textbf {E}}(t')\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.5)}$

여기서,

${\displaystyle {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')|{\hat {\textbf {r}}}|0\rangle }$

는 쌍극자 기댓값 (또는 전이 쌍극자 모멘트)이며,

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t))^{2}dt}$

는 반고전적 작용이다.

Eq. ${\displaystyle (1.5)}$의 결과는 다음과 같은 현상을 이해하는 기본 도구이다.

• 고차 조화파 발생 과정.^[40] 이는 일반적으로 귀가스와 강한 저주파 펄스의 강한 장 상호작용의 결과이다.
• 단순 원자와의 아토초 펌프-프로브 실험.^[41]
• 터널링 시간 논쟁.^[42][43]

약한 아토초 펄스-강한 IR 필드-원자 상호작용

단순 원자를 이용한 아토초 펌프-프로브 실험은 아토초 펄스의 시간 지속 시간을 측정하고^[44] 물질의 여러 양자 특성을 탐구하는 기본적인 도구이다.^[41]

강한 IR 필드와 지연된 아토초 XUV 펄스가 단일 준위 원자의 단일 전자와 상호작용하는 다이어그램. XUV는 전자를 이온화시켜 직접 이온화(그림의 파란색 경로)를 통해 연속체로 "점프"시킨다. IR 펄스는 나중에 광전자를 에너지적으로 위아래로 "끌고 간다". 상호작용 후, 전자는 나중에 감지하고 측정할 수 있는 최종 에너지를 가진다(예: 시간 비행 장치). 다중 광자 이온화 과정(그림의 빨간색 경로)도 가능하지만, 이는 다른 에너지 영역에서 관련이 있으므로 무시할 수 있다.

이러한 종류의 실험은 아래에서 논의된 바와 같이 Eq. ${\displaystyle (1.5)}$의 결과를 활용하여 강한 장 근사 내에서 쉽게 설명될 수 있다.

간단한 모델로서, 단일 준위 원자 내 단일 활성 전자와 두 개의 필드 간의 상호작용을 고려해 보자: 강한 펨토초 적외선 (IR) 펄스 (${\displaystyle ({\textbf {E}}_{IR}(t),{\textbf {A}}_{IR}(t))}$,

그리고 약한 아토초 펄스 (극자외선 (XUV) 영역에 중심) ${\displaystyle ({\textbf {E}}_{XUV}(t),{\textbf {A}}_{XUV}(t))}$.

그러면 이 필드들을 ${\displaystyle (1.5)}$에 대입하면 다음과 같다.

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{-\infty }^{t}({\textbf {E}}_{XUV}(t')+{\textbf {E}}_{IR}(t'))\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{XUV}(t')+{\textbf {A}}_{IR}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.6)}$

여기서

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t)+{\textbf {A}}_{XUV}(t))^{2}dt''}$.

이 시점에서, Eq. ${\displaystyle (1.6)}$을 두 가지 기여로 나눌 수 있다: 직접 이온화와 강한 장 이온화 (다광자 영역), 각각.

일반적으로 이 두 항은 연속체의 다른 에너지 영역에서 관련이 있다.

결과적으로, 일반적인 실험 조건에서 후자의 과정은 무시되고, 아토초 펄스에 의한 직접 이온화만 고려된다.^[32]

그러면 아토초 펄스가 적외선 펄스보다 약하기 때문에 ${\displaystyle {\textbf {A}}_{IR}(t)>>{\textbf {A}}_{XUV}(t)}$가 성립한다. 따라서 ${\displaystyle {\textbf {A}}_{XUV}(t)}$는 일반적으로 Eq. ${\displaystyle (1.6)}$에서 무시된다.

또한, 아토초 펄스를 IR 필드에 대해 지연된 함수로 다시 쓸 수 있다. ${\displaystyle [{\textbf {A}}_{IR}(t),{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )]}$.

따라서 펌프-프로브 실험에서 상호작용 후( ${\displaystyle t=\infty }$에서) 운동량 ${\displaystyle {\textbf {p}}}$를 가지고 연속체에서 이온화된 전자를 발견할 확률 분포 ${\displaystyle |a_{\textbf {p}}(\tau )|^{2}}$는 다음과 같다.

강력한 IR 펄스와 지연된 아토초 XUV 펄스를 사용하는 경우,

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(\tau )=-i\int _{-\infty }^{\infty }{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t)]e^{+i(I_{P}t-S(t))}dt\quad (1.7)}$

여기서

${\displaystyle S(t)={\frac {1}{2}}|{\textbf {p}}|^{2}t+\int _{t}^{\infty }({\textbf {p}}\cdot {\textbf {A}}_{IR}(t')+{\frac {1}{2}}|{\textbf {A}}_{IR}(t')|^{2})dt'}$

방정식 ${\displaystyle (1.7)}$은 단일 준위 원자와 단일 활성 전자를 가진 두 색깔 상호작용 (XUV-IR)의 광이온화 현상을 기술한다.

이 특이한 결과는 지연된 XUV 아토초 펄스에 의해 시작되고 강력한 IR 필드에 의해 구동되는 연속 상태에서의 후속 운동을 포함하는 모든 가능한 이온화 경로 사이의 양자 간섭 과정으로 간주될 수 있다.^[32]

결과적인 2D 광전자 (운동량 또는 등가적으로 에너지 대 지연) 분포는 스트리킹 트레이스라고 불린다.^[45]

기술

아토초 연구 센터에서 추구하는 가장 일반적인 기술 및 접근 방식 중 일부를 나열하고 논의한다.

광전자 분광법을 이용한 측정 (FROG-CRAB)

네온에서의 스트리킹 트레이스 시뮬레이션. 아토초 펄스 지속 시간은 350 as이며, 800 nm 레이저의 33번째 고조파에 중심 파장이 있다. 광전자 트레이스를 위아래로 스트리킹하는 역할을 하는 800 nm 펄스는 7 fs의 지속 시간과 5 TW/cm²의 최대 강도를 가진다.^[46]

아토초 과학에서 매일의 도전 과제는 원자, 분자 또는 고체를 이용한 펌프-프로브 실험에서 사용되는 아토초 펄스의 시간적 특성을 특성화하는 것이다.

가장 널리 사용되는 기술은 아토초 버스트의 완전한 재구성을 위한 주파수 분해 광 게이팅 (FROG-CRAB)을 기반으로 한다.^[44]

이 기술의 주요 장점은 1991년 피코초-펨토초 펄스 특성화를 위해 개발된 검증된 주파수 분해 광 게이팅 (FROG) 기술을^[47] 아토초 분야에 적용할 수 있다는 점이다.

아토초 버스트의 완전한 재구성 (CRAB)은 FROG의 확장이며, 필드 재구성에 대한 동일한 아이디어를 기반으로 한다.

다시 말해, FROG-CRAB은 이미 Eq. ${\displaystyle (1.7)}$에서 설명된 바와 같이, 아토초 펄스를 원자 광이온화에 의해 연속체에서 자유롭게 되는 전자 파동 패킷으로 변환하는 것을 기반으로 한다.

저주파 구동 레이저 펄스(예: 적외선 펄스)의 역할은 시간 측정의 게이트 역할을 하는 것이다.

그런 다음, 저주파 펄스와 아토초 펄스 사이의 지연 시간을 변경하여 스트리킹 트레이스(또는 스트리킹 스펙트로그램)를 얻을 수 있다.^[45]

이 2D-스펙트로그램은 나중에 재구성 알고리즘에 의해 분석되어 아토초 펄스와 IR 펄스 모두를 사전에 알 필요 없이 재구성하는 것을 목표로 한다.

그러나 Eq. ${\displaystyle (1.7)}$이 지적하듯이, 이 기술의 본질적인 한계는 원자 쌍극자 특성, 특히 원자 쌍극자 양자 위상에 대한 지식이다.^[41][48]

스트리킹 트레이스에서 저주파 필드와 아토초 펄스 모두의 재구성은 일반적으로 다음과 같은 반복 알고리즘을 통해 이루어진다.

• 주성분 일반화 투영 알고리즘 (PCGPA).^[49]
• 볼코프 변환 일반화 투영 알고리즘 (VTGPA).^[50]
• 확장된 프티코그래픽 반복 엔진 (ePIE).^[51]

같이 보기

• 펨토화학
• 펨토기술
• 초단 펄스
• 처프 펄스 증폭
• 자유 전자 레이저
• 아토초 연대 측정법