Na op verschillende universiteiten in Groot-Brittannië gewerkt te hebben, is hij sinds 1982 hoogleraar in informatica en toegepaste wiskunde aan de Harvard-universiteit.
Valiants wetenschappelijke werk bevindt zich voornamelijk in drie gebieden:
Complexiteitstheorie. Valiant definieerde de complextiteitsklasse #P, een complexiteitsklasse van functionele problemen die analoog is aan de complexiteitsklasse NP bij beslissingsproblemen.
Computationele leertheorie. Valiant introduceerde het probably approximately correct-model (PAC-model) om algoritmes voor machinaal leren te analyseren.
Parallel en gedistribueerd rekenen. Valiant ontwikkelde het buld synchronous parallel-model voor parallel algoritmes.
Voor zijn werk ontving Valiant verschillende wetenschappelijke prijzen, waaronder de Nevanlinnaprijs (1986), de Knuthprijs (1997), de EATCS Award (2008) en de Turing Award (2010). Sinds 1991 is hij fellow van de Royal Society.
