Ses parents, Jean-Philibert Vibert et Benoîte-Louise Martin, exercent le métier de tisseurs de soie dans le quartier de La Croix-Rousse à Lyon.

À la fin de la Première Guerre mondiale, il débute à la Comédie de Genève où il reste trois saisons. En 1922, il se marie avec Yvonne Galli (Bonneton?) dont il divorce deux ans plus tard. De 1924 à 1925, il participe avec son épouse à l'aventure des Copiaus en Bourgogne sous la direction de Jacques Copeau. L'année suivante, le couple préfère rentrer à Paris et est engagé par Charles Dullin au Théâtre de l'Atelier.

En 1935, il épouse Séverine Lerczynska, également actrice qui a notamment joué dans Boudu sauvé des eaux (1932) et La Marseillaise (1937) de Jean Renoir, et avec laquelle il aura une fille.

Jusqu'en 1947, François Vibert joue dans différents théâtres : la Michodière, l'Athénée, l'Atelier, le Théâtre Antoine et les Mathurins. Il entre le 15 mars 1948 comme pensionnaire à la Comédie-Française où il reste 20 ans.

Il joue parallèlement dans de nombreux films et téléfilms jusqu'en décembre 1977. On retiendra ses prestations dans Les Cinq Dernières Minutes avec Raymond Souplex, en particulier dans l'épisode Histoire pas naturelle où il campe un illuminé qui se croit descendant de Louis XVII, ainsi que dans six épisodes de La caméra explore le temps.

Il habita fort longtemps à Montreuil-sous-Bois où il meurt en 1978 à l'âge de 86 ans. Il est inhumé au cimetière de cette ville.